（疊層衍射）成像技術是一種逐區(qū)域掃描技術，在該技術中，恒定的相干照明在樣品的多個相鄰和重疊位置的區(qū)域內進行掃描，并允許散射輻射傳播，隨后使用2D像素探測器來測量產生的衍射圖案。然后，利用該數(shù)據(jù)集的冗余度，結合迭代優(yōu)化方法，創(chuàng)建具有衍射限制空間分辨率以及對幅度和相位對比度均敏感的定量全視野圖像。

但疊層衍射成像技術是如何運作的呢？更重要的是，它是否值得那么多的宣傳？

電子顯微鏡的波長很短（只有幾皮米），能夠分辨晶格中的單個原子。由于電子探測器技術的突破和創(chuàng)新成像方法的采用，影響性能的主要因素已從儀器穩(wěn)定性和像差轉變?yōu)闃颖痉€(wěn)定性和對劑量的適應性[1]

推動這一轉變的關鍵突破是一種能夠對任意樣本進行全場定量成像的技術，該技術在很大程度上與照明的形狀和質量無關。它可以擴展到部分相干照明，能夠進行光譜解析和3D成像，并且它解除了對系統(tǒng)中成像光學的需求。這項技術被稱為“疊層衍射相干成像”（CDI），簡稱“（疊層衍射）成像技術”，它在成像科學領域引發(fā)了一場革命。

上圖：在模擬20 nm Nickel Siemens Star上進行的疊層衍射成像掃描的工作原理，其被沉積在200 nm硅膜上。照明功能聚焦于樣品，從逐區(qū)域掃描的部分重疊區(qū)域收集2D衍射圖案。

下圖：從疊層衍射成像重建獲得的信息：從探測照明的全場分布（插圖）分離出的振幅（左）和相位（右）。

疊層衍射成像問題

現(xiàn)代疊層衍射成像是一種相位恢復技術，其源于20世紀60年代Hoppe關于晶體學的工作[2]。目前該技術的實現(xiàn)使用了許多相鄰的、重疊的散射測量，并用迭代、非線性反演技術來恢復樣本。通常，這些測量由一系列2D衍射圖案組成，這些衍射圖案是通過在樣品的感興趣區(qū)域 ( ROI ) 上移動有限面積探針獲得的。

該方法的主要標準是:(i)掃描位置之間的重疊，通常在60%到80%之間;以及(ii)光束直徑的上限，以確保在測量過程中對衍射進行適當?shù)牟蓸?。有趣的是，樣品的幾何形狀、組成或光束輪廓沒有進一步的限制。在相位檢索過程的最后，樣品和探測波束的影響相互解離，產生兩幅復值圖像。種是樣品的定量、復透射或反射圖，另一種是探測照明的全場分布圖。

樣品圖的復雜性質意味著疊層衍射成像可以提供關于樣品的振幅和相襯的定量信息。振幅對比顯示了樣品的映射材料成分，而相位對比則產生了材料和分布組成的信息。對于薄的樣品，如二維材料，這些圖像可以產生樣品的組成和形態(tài)圖，其性能超過TEM中使用的成像光學器件[3]。此外，波前圖像提供了對顯微鏡光束傳輸系統(tǒng)性能的反饋，它可以直接用于表征成像系統(tǒng)的像差。

通過在重建過程中加入更復雜的圖像形成模型，放寬了疊層衍射的成像要求。這些模型包括多個相互不相干的光束或物體模式，作為記錄數(shù)據(jù)中明顯的不相干點，如光束的波動、樣品的振動或掃描照明的寬光譜[4, 5]。

此外，在問題的正演模型中可以使用多層傳播方法來解決由于厚樣本引起的多重散射效應。該方法通過同時求解樣本中的多個平面并將疊層衍射的成像能力擴展到3D[6]層面，從而恢復三維結構。

疊層衍射成像技術的相位檢索算法

隨著個疊層衍射相位檢索算法的出現(xiàn)，疊層衍射迅速崛起。廣義地說，這些算法試圖通過迭代強制執(zhí)行關于該物體在倒易點陣中的已知約束條件來尋找一個未知的物體。這些可能包括物體的平面（“樣本空間”）和它的二維傅里葉變換，其被定義為實驗中測量到的散射圖的平方根（“探測器空間”）。

自20世紀70年代以來，隨著的Gerchberg-Saxton算法的誕生，這些方法一直是研究的主題[7]，但改變疊層衍射游戲規(guī)則的，是向部分重疊、區(qū)域掃描模式的轉變，這為樣本空間提供了強大的約束條件。從本質上講，被幾個不同但重疊的掃描位置所照亮的物體區(qū)域必須是一致的。物體更新得益于相鄰位置更新所提供的細化，這帶來了更快的算法收斂和對噪聲更強的穩(wěn)健性。

一旦相位檢索例程完成，將返回兩個復值圖像。個是復雜目標傳輸全場圖像(振幅+相位)， 或反射圖，這取決于成像的幾何形狀。第二種是照明的復雜輪廓，用于記錄數(shù)據(jù)。由于疊層衍射CDI對相位和振幅對比都很敏感，因此可以將目標圖像轉換為2D+1圖，其中包含樣品的材料組成和厚度/表面輪廓的信息。另一方面，探頭的全場圖像可以對光學系統(tǒng)的性能進行深入分析。例如，將復雜的光束輪廓投射到Zernike上，就可以對光束的畸變進行定量評估。

探測器的作用

任何一位疊層衍射CDI專家都會告訴你，探測器就是實驗中跳動的心臟。探測器的規(guī)格決定了系統(tǒng)中所有其他組件的總體幾何形狀和參數(shù)空間。最重要的是，探測器必須是像素化的，這是最基本的要求。這是為了確保在相位恢復反演過程中準確捕獲2D衍射圖案的獨特結構。

通常，疊層衍射探測器需要解決兩個主要問題：（i）它們必須對測量中出現(xiàn)的所有強度具有高靈敏度，以及（ii）它們必須足夠快地記錄衍射圖案，以使整個數(shù)據(jù)集不會受到成像系統(tǒng)內的機械不穩(wěn)定性或光束漂移的影響。問題（i）與探測器的動態(tài)范圍有關；角度的散射信號應該是可以測量的，而不會使衍射測量的中心分量飽和，這可能意味著橫跨多個數(shù)量級的信號強度下的靈敏度。另一方面，問題（ii）與束源的穩(wěn)定性直接相關，并且可能會因成像系統(tǒng)的光源而有很大差異。

層疊衍射數(shù)據(jù)集本身的大小和持續(xù)時間可以有所不同，這取決于圖像所需的視場、被研究樣本的散射強度和源的總體通量。一個完整的層疊衍射數(shù)據(jù)集所需的衍射模式的確切數(shù)量仍然是一個開放的研究問題；然而，通常情況下，在沒有任何先驗實驗知識的情況下，大約需要50個。由于系統(tǒng)的穩(wěn)定性在幾分鐘的范圍內，這意味著每個衍射圖案必須在幾秒鐘內收集到，從最初的曝光到芯片的讀出。這也迫使探測器對高強度具有高靈敏度，因為在弱光束上進行長時間集成是不可行的。

隨著更好的探測器技術、軟件和算法變得更易使用也更成熟，層疊衍射技術的應用正變得越來越廣泛。所以，系好安全帶吧：更多的衍射數(shù)據(jù)集將奔涌而來！

作者簡介

Giulia Fulvia Mancini

Giulia是帕維亞大學物理系的副教授和超快X射線和電子顯微鏡實驗室（LUXEM）的研究負責人。她在帕維亞大學獲得理學碩士學位，在洛桑聯(lián)邦理工學院（EPFL）獲得物理化學博士學位。2015年，她來到美國，在JILA、科羅拉多大學博爾德分校和NIST（美國）擔任博士后研究員。在擔任瑞士聯(lián)邦理工學院SwissFEL（PSI）高級研究助理的組長職位后，她作為ERC起始資助和Cariplo基金會資助的得主回到了意大利。

Charles Schrepferman Bevis

Charles于2011年從科羅拉多大學博爾德分校獲得物理學學士學位，并在史蒂夫-康迪夫教授的實驗室工作，研究物質和超短激光脈沖之間的非線性相互作用。隨后，他在科羅拉多大學博爾德分校-Kapteyn-Murnane小組獲得物理學碩士（2017年）和博士學位（2020年）。2021年，查理作為博士后研究員加入LUXEM，他獲得了的Marie Sk?odowska-Curie博士后研究金（HORIZON-MSCA-2021-PF-01-01 Action），在LUXEM開展DECIPHER項目。在那里，他利用他在計算成像系統(tǒng)設計和算法開發(fā)方面的專業(yè)知識，創(chuàng)建了使用電子和X射線成像的新型相關方法。

引用和致謝

[1] Chen, Z., Jiang, Y., Shao, Y.T. et al. Electron ptychography achieves atomic-resolution limits set by lattice vibrations. Science 372, 826-831 (2021).
[2] Hoppe, W. Beugung im inhomogenen Prim?rstrahlwellenfeld. I. Prinzip einer Phasenmessung von Elektronenbeungungsinterferenzen. Acta Crystallogr. A 25, 495–501 (1969).
[3] Jiang, Y., Chen, Z., Han, Y. et al. Electron ptychography of 2D materials to deep sub-?ngstr?m resolution. Nature 559, 343–349 (2018).
[4] Thibault, P. & Menzel, A. Reconstructing state mixtures from diffraction measurements. Nature 494, 68–71 (2013).
[5] Batey, D. J., Claus, D. & Rodenburg, J.M. Information multiplexing in ptychography. Ultramicroscopy 138, 13–21 (2013).
[6] Maiden, A.M. & Rodenburg, J.M. An improved ptychographical phase retrieval algorithm for diffractive imaging. Ultramicroscopy 109, 1256–1262 (2009).
[7] Gerchberg, R.W. & Saxton, W.O. A practical algorithm for the determination of phase from image and diffraction plane pictures. Optik 35, 237 (1972).